近日，山东大学前沿交叉科学青岛研究院分子科学与工程研究院邓伟侨教授团队利用数智化材料设计方法，在共价有机框架基电催化剂的设计方面取得新进展。相关研究成果以“In Silico Design of Covalent Organic Framework-Based Electrocatalysts”为题发表在美国化学会杂志《Journal of the American Chemical Society Au》上，并被选为杂志当期封面论文。山东大学为该论文的第一完成单位，分子科学与工程研究院2019级博士研究生周威与博士后杨丽为该论文的共同第一作者，孙磊研究员和邓伟侨教授为该论文通讯作者。

探索用于析氧反应（OER）的高活性电催化剂是发展洁净新能源-绿氢制备的关键科学问题之一。由于OER是一个四电子转移过程，反应中往往需要较高的过电位克服动力学障碍。为此，研究人员不断开发出新的电催化剂材料以提高OER活性。在众多新的电催化剂材料中，共价有机骨架（COFs），作为一种多孔晶体材料，具有高的比表面积、高周期性结构单元和丰富的不饱和金属配位，在电催化析氧活性方面显示出很高的潜力，但是从成千上万COFs结构库中挑选出性能优异的COFs仍需大量的人力物力。

本工作中，团队通过密度泛函理论与机器学习模型的结合，筛选了近100多种含M-N_xO_y（M为3d过渡金属）基本催化单元的模型催化剂，在实验上成功合成出了五例预测的产氧性能优异的候选M-COFs (M=Zn，Fe, Co，Ni，Cu)，并得到性能表征的验证。其中，性能最佳的Ni-N₂O₂-COF在电流密度为10mA•cm^-2时的过电势为335 mV，并且可以维持至少65小时的稳定性。其催化性能与文献报道的性能最佳COFs基催化剂可媲美。该工作也为新型多孔材料电催化的高效设计提供了研究思路。

上述工作得到了国家重点研发计划《新型纳米材料高效结构优化、功能预测及材料设计》及国家自然科学基金等项目的支持。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.1c00258